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Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 4775 (2022) Diesen Artikel zitieren
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Details zu den Metriken
Flexible und dehnbare lichtemittierende Geräte treiben Innovationen in unzähligen Anwendungen voran, wie etwa tragbare und funktionale Elektronik, Displays und Soft-Robotik. Die Entwicklung flexibler elektrolumineszierender Geräte mit herkömmlichen Techniken bleibt jedoch mühsam und kostenintensiv. Hier berichten wir über einen einfachen und leicht zugänglichen Weg zur Herstellung einer Klasse flexibler elektrolumineszierender Geräte und weicher Robotik mittels direktem Tintenschreib-basierten 3D-Druck. Es wurden 3D-druckbare ionenleitende, elektrolumineszierende und isolierende dielektrische Tinten entwickelt, die eine einfache und bedarfsgerechte Erstellung flexibler und dehnbarer elektrolumineszierender Geräte mit guter Wiedergabetreue ermöglichen. Die robuste Grenzflächenhaftung mit den mehrschichtigen Elektrolumineszenzgeräten verlieh den 3D-gedruckten Geräten eine attraktive Elektrolumineszenzleistung. Durch die Integration unserer 3D-gedruckten Elektrolumineszenzgeräte mit einem weichen vierbeinigen Roboter und Sensoreinheiten wurde eine künstliche Tarnung hergestellt, die sich durch die Anzeige passender Farben sofort an die Umgebung anpassen kann und so einen effizienten Rahmen für die weiche Tarnung der nächsten Generation bildet.
Das Aufkommen flexibler und dehnbarer Elektrolumineszenzelektronik (EL) hat technologische Fortschritte in unzähligen Anwendungen ermöglicht, wie z. B. Informationsverschlüsselung1,2,3, intelligente elektronische Skins4,5,6,7,8, Soft-Robotik9,10,11 und optische Kommunikation12 ,13. Unter diesen Elektrolumineszenzgeräten sind Wechselstrom-EL-Geräte (ACEL) wohl einer der am besten geeigneten Kandidaten für die Entwicklung dehnbarer Geräte14. Sie zeichnen sich nicht nur durch einfache Architekturen aus, die Duktilität und Robustheit für Anwendungen in rauen Umgebungen versprechen, sondern auch durch relativ einfache Herstellungsprozesse im Vergleich zur Dampfabscheidung für die Herstellung organischer Leuchtdioden5,7,10,11,15,16. Derzeit werden flexible ACEL-Geräte üblicherweise durch mehrschichtige Laminierung (d. h. Siebdruck) hergestellt, wobei eine EL-Leuchtstoffschicht (z. B. ZnS:Cu-Punkte) zwischen zwei dehnbaren Elektroden eingelegt wird. Die für diese Technik erforderlichen Schritte und teuren Hilfsmittel (z. B. Masken und empfindliche Werkzeuge) können jedoch ihre Anwendungsmöglichkeiten beim Rapid Prototyping und bei der kundenspezifischen Anpassung einschränken17. Angesichts der steigenden Nachfrage nach Innovationen bei flexiblen EL-Geräten ist eine einfache, leicht zugängliche und anpassbare Fertigungsstrategie daher dringend erforderlich.
Der Multimaterial-3D-Druck hingegen ist eine aufstrebende, programmierbare Fertigungstechnik mit hohem Durchsatz, die die Herstellung komplexer 2D- und 3D-Mehrkomponentenobjekte aus einer breiten Palette funktionaler viskoelastischer Materialien ermöglicht und eine praktikable Strategie zur Erreichung dieses Ziels bietet Ziel18,19,20. Doch trotz der jüngsten Fortschritte in der 3D-gedruckten Elektronik, wie Displays, tragbarer Elektronik, Festkörperbeleuchtung und biomedizinischer Elektronik21,22, bleibt die Herstellung anspruchsvoller EL-Geräte durch Multimaterial-3D-Druck weitgehend unerforscht23,24,25. Hier berichten wir über einen optimierten Ansatz zur Herstellung flexibler EL-Geräte durch Multimaterial-3D-Druck (Abb. 1a). Das Gerät besteht aus einem hochleitenden Elastomer als Elektroden, einem dielektrischen Elastomer als Isolierschicht und einem mit ZnS-Leuchtstoffen beladenen Elastomer als elektrolumineszierende Schicht. Um ein druckbares System zu erhalten, wurden die Formulierungen der Tinten so gestaltet, dass sie günstige rheologische Eigenschaften für den Extrusionsdruck aufweisen, ohne ihre einzigartigen elektrischen Funktionalitäten (z. B. Ionenleitfähigkeit, dielektrische Isolierung und Elektrolumineszenz) zu beeinträchtigen. Dank der überlegenen Druckbarkeit unserer Tinten wurden hochpräzise gedruckte 2D- und 3D-Architekturen erstellt, darunter ein flexibles Armband mit einem individuellen EL-Motiv. Darüber hinaus weisen die 3D-gedruckten EL-Geräte dank der Tintenformulierung eine hohe mechanische Nachgiebigkeit und eine robuste Haftung zwischen den einzelnen Schichten auf und ermöglichen so eine stabile EL-Leistung auch bei mechanischer Verformung. Unsere vorgeschlagene Strategie lässt sich problemlos mit anderen technologischen Fortschritten wie der Soft-Robotik integrieren. Durch die Integration unserer 3D-gedruckten EL-Geräte mit einem pneumatischen Soft-Roboter (Abb. 1b) demonstrieren wir außerdem die Schaffung eines Chamäleon-inspirierten, selbstanpassenden Soft-Roboters, der seine Oberflächenfarbe sofort an die Umgebung anpassen kann. Die hier vorgeschlagene einfache und programmierbare Fertigungsstrategie eröffnet neue Wege für die Entwicklung flexibler Displays, tragbarer Elektronik, intelligenter Tarnungen und mehr der nächsten Generation.
a Schematische Darstellung, die das Multimaterial-Direkttintenschreiben flexibler EL-Geräte zeigt. Die elektrolumineszierenden Geräte bestehen aus einer elektrolumineszierenden Elastomerschicht (ELE) und einer isolierenden dielektrischen Elastomerschicht (IDE), die zwischen zwei ionenleitenden Elastomerschichten (ICE) angeordnet ist. Die robuste Schnittstelle wird durch die kovalenten Bindungen aufgebaut. b Schematische Darstellung des Elektrolumineszenz-Softroboters (ELbot) mit chamäleonartiger Anpassungsfähigkeit an externe Lichtschwankungen.
Diese Studie nutzte Direct Ink Writing (DIW), eine weit verbreitete extrusionsbasierte 3D-Drucktechnik, die in der Lage ist, geometrisch komplexe Architekturen durch schichtweise Abscheidung zu konstruieren21,22,26. Um ein vollständig 3D-gedrucktes Elektrolumineszenzgerät herzustellen, das aus ionenleitendem Elastomer (ICE), elektrolumineszierendem Elastomer (ELE) und isolierenden dielektrischen Elastomerschichten (IDE) besteht, haben wir verschiedene UV-härtbare Verbundtinten formuliert (Abb. 2a). Konkret bestand die ICE-Tinte aus Poly(acrylsäure) (PAA), ergänzt mit ionischen Monomeren (d. h. 3-Dimethyl(methacryloyloxyethyl) ammoniumpropansulfonat, DMAPS) und einer ionischen Flüssigkeit (d. h. 1-Ethyl-3-methylimidazoliumethyl). Sulfat, EMES). Die ELE-Tinte wurde durch Dispergieren von ZnS-Phosphor-Mikropartikeln (50 μm Durchmesser) in einem dehnbaren dielektrischen Matrixmaterial (z. B. thermoplastisches PVDF-HFP-Elastomer, Dakin) formuliert, dessen hohe Dielektrizitätskonstante der Matrix eine effiziente Nutzung der angelegten Spannungen durch Fokussierung ermöglicht elektrische Felder auf die Phosphor-Mikropartikel6,10. In ähnlicher Weise wurde die IDE-Tinte mit der gleichen Zusammensetzung wie die ELE-Tinte formuliert, jedoch ohne die Zugabe der ZnS-Phosphor-Mikropartikel. PEGDA wurde auch in die ICE-, ELE- und IDE-Tinten eingearbeitet, um die 3DP-Strukturen durch UV-Bestrahlung polymerisierbar zu machen, sodass durch kovalente Bindungen eine robuste Schnittstelle aufgebaut wurde (Abb. 2a). Schließlich wurden allen drei Tintentypen (ICE-, ELE- und IDE-Tinten) SiO2-Nanopartikel, ein klassischer rheologischer Modifikator, zugesetzt, sodass die Tinten äußerst wünschenswerte Scherverdünnungs- und Scherfließeigenschaften aufweisen können26,27. Diese Eigenschaften sind besonders entscheidend für den Erfolg des DIW-3D-Drucks, da sie es den Tinten ermöglichen, reibungslos aus den feinen Düsen zu fließen und dennoch nach der Extrusion schnell ihr feststoffähnliches Verhalten wieder auf einen ausreichend hohen Speichermodul (G') zurückzugewinnen, um den Druck aufrechtzuerhalten vorgeschriebene Form21.
a Schematische Darstellung des Multimaterial-Druckprozesses zur Herstellung eines EL-Geräts, das aus zwei ionenleitenden Elastomerschichten (ICE) und einer elektrolumineszierenden Elastomerschicht (ELE) bestand. Der Zusatz von SiO2-Nanopartikeln in den Tinten führt zu physikalisch vernetzten Gelen, die durch die Scherkraft während der Tintenextrusion verflüssigt werden und direkt nach dem Drucken wieder in den Gelzustand überführt werden können. Eine weitere UV-initiierte Polymerisation von DMAPS/PEGDA oder TEAc/PEGDA führt zur Bildung einer intakten Netzwerkstruktur. b Bilder der 3DP-EL-Geräte unter mechanischer Verformung (z. B. Verdrehen und Biegen), die mit Wechselstrom betrieben werden. Maßstabsleiste: 5 mm. c Scherspeichermodule (G') und Verlustmodule (G'') der ICE-, ELE- und IDE-Tinten als Funktion der Scherspannung bei 25 °C, gemessen in einem Oszillationsmodus mit einer Frequenz von 1 Hz. d Scheinbare Viskosität der optimierten ICE-, ELE- und IDE-Tinten als Funktion der Schergeschwindigkeit bei 25 °C. e Bilder der hochauflösenden Elektrolumineszenzdrucke der ELE-Muster. f Zusammenfassung der physikalischen Parameter (d. h. Modul (E), Festigkeit (S), Bruchdehnung (λ) und Leitfähigkeit (σ)) der ICE-Proben, die sowohl durch Form- als auch durch 3D-Drucktechniken hergestellt wurden. g Auftragung der Leuchtdichteintensität der 3DP-ELE-Muster unter Verwendung von Tinten mit oder ohne SiO2-NPs gegen die angelegte Spannung pro Dicke (E) (Dicke der ELE-Schicht betrug 150 μm, Frequenz der angelegten Spannung betrug 500 Hz). h Auftragung der Leuchtdichteintensität der 3DP-ELE-Muster gegen die angelegte Spannung pro Dicke (E) bei verschiedenen Frequenzen der angelegten Spannung. Die Daten in f, g und h sind Mittelwerte ± SD, n = 3 unabhängige Stichproben.
Wie in Abb. 2c, d und den ergänzenden Abbildungen gezeigt. Wie aus den Abbildungen 1–2 hervorgeht, wirkten die ICE-, ELE- und IDE-Tinten alle wie Fließspannungsmaterialien und zeigten ein ausgeprägtes Scherverdünnungsverhalten, wobei die Viskosität um vier Größenordnungen abnahm, als die Schergeschwindigkeit von 10−2 auf 103 s−1 anstieg. Erleichterung des Materialflusses unter Extrusionskraft. Die daraus resultierenden rheologischen Eigenschaften unserer maßgeschneiderten ELE-Tinten ermöglichten einen hochauflösenden Druck mit guter Formdefinition (Abb. 2e). Um die 3D-Druckauflösung weiter zu verbessern, haben wir eine In-situ-UV-Vernetzungsstrategie eingeführt, bei der der Verfestigungsprozess sofort eingeleitet werden kann und die Tinten nach der Abscheidung kontinuierlich vernetzt werden können (ergänzende Abbildung 3), wodurch ein Durchhängen der gedruckten Tinte verhindert und somit ermöglicht wird die Herstellung volumetrischer Objekte. Mit diesem Ansatz zeigten Tinten mit einem niedrigeren G' (d. h. ICE-Tinten) eine gute Druckauflösung (Ergänzende Abbildungen 4–6) und können bei UV-Bestrahlung leicht in komplexe 2D- und 3D-Strukturen umgewandelt werden. Wie in der ergänzenden Abbildung 7 gezeigt, wurden ein Labyrinthkreis, ein Spiralring, eine massive Pyramide und eine 3D-hängende Hohlpyramide aus den ICE-Tinten mit guter Wiedergabetreue durch Optimierung der Druckparameter wie Extrusionsdruck und Druckgeschwindigkeit hergestellt und chemische Formulierung, wie in den Diagrammen zur Bewertung der Druckbarkeit dargestellt (ergänzende Abbildung 8). Neben der ausgeprägten Bedruckbarkeit bieten unsere ICE-, ELE- und IDE-Tinten eine langlebige Verwendbarkeit. Sie können im Dunkeln bei –4 °C über einen Monat und bei Raumtemperatur mindestens eine Woche lang gelagert werden, ohne dass sich ihre rheologischen Eigenschaften und ihre Bedruckbarkeit wesentlich ändern (Ergänzende Abbildungen 9–10).
Die mechanische Konformität ist eine entscheidende Anforderung an flexible und dehnbare EL-Geräte10,11. In dieser Hinsicht zeigten die 3D-gedruckten ICE-, ELE- und IDE-Schichten unseres druckbaren Materialsystems alle eine hohe mechanische Nachgiebigkeit (Abb. 2b und Zusatzfilm 1). Insbesondere zeigten die ICE-, ELE- und IDE-Schichten eine Dehnung von 720 %, 500 % und 640 % und eine Festigkeit von 1060 kPa, 344 kPa bzw. 290 kPa bei einachsiger Dehnung (Abb. 2f und ergänzende Abbildungen). . 11–13). Es ist auch interessant festzustellen, dass die mechanischen Eigenschaften der 3DP-ICE-Proben mit den Eigenschaften der durch Massenformen hergestellten Proben vergleichbar waren, einschließlich Young-Modul (E), mechanischer Festigkeit (S) und Bruchdehnung (λ) (Abb. 2f).
Ionisch leitende Spezies sind in EL-Geräten unerlässlich4,5,6. Hier zeigten die 3DP-ICE-Proben eine gute Ionenleitfähigkeit, was auf die Bildung spezifischer ionenreicher Nanokanäle zurückzuführen ist, die die Ionendiffusion (d. h. EMES-Ionenflüssigkeit) im Komplex aus PAA und Poly(DMAPS)-Polyzwitterionen erleichterten28. Wir beobachteten eine viel höhere Ionenleitfähigkeit (σ) der 3DP-ICE-Proben im Vergleich zu den Massenproben (Abb. 2f), was durch die geringe Vernetzungsdichte innerhalb der 3DP-Proben erklärt werden könnte, die die Ionenleitung erleichterte. Insbesondere schienen die elektrischen Eigenschaften unserer ICE-Materialien unempfindlich gegenüber Dehnung und zyklischer Verformung zu sein, was auf die gute Robustheit unserer ICE-Tinten schließen lässt. Wie in den ergänzenden Abbildungen gezeigt. 14–15 blieb die Ionenleitfähigkeit der 3DP-ICE-Proben nahezu konstant, wenn die Proben auf eine Dehnung von 470 % gedehnt wurden, und der Widerstand der Proben war über mehrere Zyklen bei einer Dehnung von 100 % ungefähr gleich. Es wird darauf hingewiesen, dass die Luftfeuchtigkeit einen Einfluss auf die elektrische Stabilität der ICE-Proben haben könnte (ergänzende Abbildung 16). Um dieses Problem zu mildern, kann die Probe mit einem elastischen Polymer wie PDMS beschichtet werden, um eine stabile elektrische Leistung in einer Umgebung mit hoher Luftfeuchtigkeit zu erreichen (ergänzende Abbildung 17). Schließlich wiesen unsere ICE-Proben eine gute optische Transparenz auf, die für EL-Geräte äußerst wünschenswert ist (ergänzende Abbildung 18)29.
Als nächstes untersuchten wir den Einfluss der dielektrischen Parameter der ELE-Schichten auf die Lichtemissionsleistung der EL-Geräte. Die Dielektrizitätskonstanten des PVDF-HFP-Elastomers (IDE) und der PVDF-HFP/ZnS-Nanokomposite (IDE/ZnS) betrugen 8 bzw. 8,6 bei 1 kHz (ergänzende Abbildung 19). Diese außergewöhnliche Polarisierbarkeit wird der Grundmatrix (PVDF-HFP-Elastomere) der ELE-Tinte zugeschrieben, während die Zugabe von SiO2 und PEGDA keinen signifikanten Einfluss auf die Gesamtpolarisierbarkeit hatte. Durch schrittweises Erhöhen der Amplitude der angelegten Rechteckspannung wurden die Leuchtdichte und die Emissionsintensität schnell erhöht (Abb. 2g und ergänzende Abb. 20–21). Diese spannungsabhängige Emissionscharakteristik stellt einen Kompromiss zwischen der Helligkeit und der angelegten Spannungsintensität dar. Obwohl das Vorhandensein von SiO2-Nanopartikeln in der ELE-Schicht die Leuchtdichte leicht verringerte (20 cd m−2 in ELE-Tinten mit SiO2 gegenüber 30 cd m−2 in ELE-Tinten ohne SiO2 bei 3 V m−1), betrug die Leuchtdichte 20 cd m −2 der 3DP-ELE-Schicht ist beträchtlich hoch und könnte in Umgebungen mit schwachem Licht leicht identifiziert werden. Darüber hinaus konnte die Leuchtdichte weiter auf bis zu 120 cd m−2 erhöht werden (Abb. 2g, h und ergänzende Abb. 22), indem die Wechselspannung (d. h. 4,5 V m−1) und/oder die Wechselstromfrequenz (d. h. 1000 Hz), was den Helligkeitsanforderungen für normale Innenbeleuchtung genügt.
Eine der attraktiven Eigenschaften von DIW ist seine Multimaterial-Druckfähigkeit, die die Integration verschiedener voxelierter Komponenten in ein einziges Konstrukt und/oder Gerät ermöglicht21,22,26. Wir haben diese Fähigkeit demonstriert, indem wir eine Modellarchitektur erstellt haben, die verschiedene Komponenten der ICE-Tinte, IDE-Tinte und ELE-Tinte mit ZnS-Leuchtstoffen in verschiedenen Farben umfasst (Abb. 3a). Kurz gesagt wurde zunächst eine ICE-Schicht als leitfähiges Substrat gedruckt, gefolgt vom Drucken der ELE-Muster mit den ELE-Tinten. Um die ELE-Tinten zu isolieren, wurde dann eine IDE-Tinte auf die umgebenden Hohlräume aufgetragen, die von der ELE-Tinte freigelegt wurden. Das Gerät wurde dann mit dem Aufdrucken einer weiteren ICE-Schicht fertiggestellt (Ergänzende Abbildung 23, siehe detaillierte Informationen im experimentellen Teil).
a Schematische Darstellung des Multimaterial-DIW-Prozesses zur Herstellung von EL-Geräten. ICE-, IDE- und ELE-Tinten wurden nacheinander gedruckt. b–d REM-Bilder der mehrschichtigen Struktur der 3DP-Proben (b), der Schnittstelle zwischen den ICE- und ELE-Schichten (c) und der Schnittstelle zwischen zwei ICE-Schichten (d) der 3DP-Proben. Maßstabsbalken: 200 μm (b) und 50 μm (c, d). e Simulierte Verschiebungsverteilungen innerhalb des 3DP-EL-Geräts (oben) und einer physisch laminierten Probe (unten) bei einer insgesamt angelegten Dehnung von 35 %. Beide Geräte bestanden aus einer ELE-Schicht (mit „SUSTech“-Logo) und einer ICE-Schicht. Die Simulation wurde mittels Finite-Elemente-Analyse durchgeführt. Beim 3DP-EL-Gerät wurde eine mechanisch konforme und robuste Schnittstelle nachgewiesen, während beim physisch laminierten EL-Gerät eine schwache Schnittstelle und eine Grenzflächendelaminierung festgestellt wurden. f Die vorgesehenen CAD-Modelle und die Bilder der 3DP-EL-Geräte mit mehrfarbigen Elektrolumineszenzkomponenten mit ein- oder ausgeschalteter Wechselspannung. Maßstabsleiste: 5 mm. g Bilder eines flexiblen 3DP-EL-Armbands, das die stabilen elektrolumineszierenden Eigenschaften bei mechanischer Verformung wie Biegen und Verdrehen zeigt. Maßstabsleiste: 1 cm.
Eine robuste Grenzflächenhaftung zwischen verschiedenen 3D-gedruckten Merkmalen ist eine entscheidende Voraussetzung für die Fähigkeit, Strukturverformungen ohne Delaminierung effektiv zu widerstehen und so eine stabile EL-Leistung zu ermöglichen21. Aufgrund der Verschränkung der Grenzflächenketten und der Bildung kovalenter Bindungen innerhalb der mehrschichtigen EL-Proben bei der UV-Härtung während des 3DP-Prozesses (Abb. 2a) wurden robuste Grenzflächen zwischen den Schichten der Proben erhalten. Anhand der SEM- und konfokalen Bilder (Abb. 3b–d und ergänzende Abb. 24) wurde eine klar definierte, klare und kohärente Adhäsion sowohl an der homogenen ICE/ICE-Grenzfläche als auch an der heterogenen ICE/ELE-Grenzfläche des 3D-gedruckten Multi-Sensors beobachtet. geschichtete Konstrukte. Quantifiziert durch 180-Grad-Schältests erreichte die Grenzflächenzähigkeit der ICE-ICE-, ICE-ELE- und ICE-IDE-Grenzflächen bis zu 670 J m-2, 150 J m-2 bzw. 30 J m-2 (Ergänzende Abbildungen 25–26). Ebenso zeigen unsere simulierten Ergebnisse der Finite-Elemente-Analyse, dass die mechanische Belastung durch die robuste Grenzflächenbindung effizient zwischen den ICE-, ELE- und IDE-Schichten umverteilt werden kann, sodass eine Grenzflächendelaminierung wünschenswerterweise vermieden werden kann (Abb. 3e und ergänzende Abb. 27, siehe detaillierte Informationen im experimentellen Teil).
Anschließend haben wir zwei EL-Geräte mit unterschiedlichen blauen und grünen Elektrolumineszenzmustern durch Multimaterial-3D-Druck entworfen und hergestellt (Abb. 3f). Die Farbe der 3DP-Muster war gräulich, bei der Aktivierung durch ein elektrisches Wechselfeld wurde jedoch eine lebhafte Lumineszenz beobachtet. Darüber hinaus haben wir die Leistungsfähigkeit unserer Materialwahl bei der Entwicklung eines flexiblen und tragbaren EL-Geräts durch die Herstellung eines flexiblen Armbands mit einem elektrolumineszierenden „SUSTech“-Logo demonstriert (Abb. 3g und Zusatzfilm 2). Das gedruckte EL-Armband wies nachgiebige mechanische Eigenschaften auf, sodass die Lumineszenzmuster auch bei verschiedenen Arten mechanischer Verformung, wie Biegen, Verdrehen und Dehnen, stabil waren. Es sollte auch beachtet werden, dass die Form des Geräts vollständig wiederhergestellt werden konnte, nachdem die Verformungskraft entfernt wurde (Zusatzfilm 1). Insgesamt schlagen wir eine generierbare und dennoch einfache Strategie vor, mit der herkömmliche Elektrolumineszenzkomponenten effektiv in weiche, dehnbare, anpassbare und stabile EL-Geräte umgewandelt werden können.
In der Natur gibt es viele lebende Arten, die ihre Hautfarbe als Reaktion auf Umweltveränderungen selbst anpassen können, wie zum Beispiel Chamäleons. Ihr selbstadaptives Farbwechselverhalten beinhaltet die Sammlung von Umweltinformationen über die Netzhaut und die entsprechende Steuerung der Chromatophoren in ihrer Haut über neuronale Systeme29,30,31. Inspiriert von diesen Kreaturen haben wir künstliche Tarnungen geschaffen, indem wir die 3DP-EL-Geräte mit einem pneumatischen Soft-Roboter (im Folgenden als ELbot bezeichnet, Abb. 4a) integriert haben. Von unserem ELbot wird erwartet, dass er die Hintergrundfarbe abruft und seine räumliche Oberflächenfarbe autonom an die Umgebung anpasst, indem er die verdeckte Färbung natürlicher Tarnungen nachahmt.
ein Schema, das die Farbanpassungsstrategie des ELbot veranschaulicht, in Anlehnung an die Farbwechselfähigkeit von Chamäleons. b Steuerlogik des ELbot. c Sofortige Farbwechselfähigkeit des ELbot. Die entsprechenden EL-Geräte am Softroboter leuchteten sofort auf, wenn sie blauem Licht ausgesetzt wurden. Maßstabsleiste: 2 cm.
Ergänzende Abbildungen. 28–29 zeigen die Entwurfsschemata und das Herstellungsverfahren des ELbot. Wir haben drei Hauptbestandteile in den ELbot integriert: einen durch Formen hergestellten vierbeinigen Roboter-„Gehwagen“ als Bewegungseinheit, auf den vierbeinigen Gehwagen gedruckte EL-Einheiten und eine Steuereinheit zum Erfassen und Umsetzen der Betätigung. Um eine schnelle kriechende Fortbewegung zu ermöglichen, enthielt der Vierbeiner mesofluidische pneumatische Kanäle, die wiederholt aufgeblasen und entleert wurden (Zusatzabbildung 30 und Zusatzfilm 3)9,27,32. Abb. 4b und ergänzende Abb. 31 zeigen die Steuerlogik der im ELbot implementierten Hintergrund-Matching-Strategie. Um eine autonome Hintergrundanpassung zu erreichen, wurden die ELbots mit einem Lichtsensor integriert, der die Informationen der Umgebungsfarbe abrufen und den geschätzten RGB-Wert ausgeben kann. Die Wechselstromversorgungen der EL-Einheiten wurden dann individuell entsprechend der interpretierten RGB-Umgebungsintensität oder der Wellenlänge des Hintergrundlichts mithilfe eines Mikrocontrollers ein- und ausgeschaltet, der den Schaltkreis über Relais steuerte.
Wir haben zunächst einen ELbot hergestellt, der vier EL-Geräte auf breiter Fläche integriert hat, die mit der blaues Licht emittierenden ELE-Tinte gedruckt wurden, um die Hintergrundanpassungsfähigkeit des ELbot auf räumlicher Ebene zu demonstrieren (Abb. 4c). Um eine starke Haftung zwischen dem Softroboter und den 3DP EL-Geräten zu erreichen, wurde die Oberfläche des Softroboters vor dem Drucken mit TMSPMA behandelt. Aufgrund der überlegenen Flexibilität der EL-Geräte können sich die 3DP-EL-Geräte an die dynamische Oberfläche des Soft-Roboters anpassen, die durch die wiederholten Inflations- und Deflationszyklen dauerhaft verformt wurde. Als der Roboter in eine feindliche Umgebung kroch (hier das Blaulicht-Habitat), sendeten die EL-Geräte blaues Licht aus und fügten sich sofort und ohne nennenswerte Verzögerung in die Hintergrundumgebung ein (Zusatzfilm 4).
In ähnlicher Weise könnte eine mehrfache Farbanpassung innerhalb eines einzigen Geräts auch durch Drucken verschiedener EL-Geräte durch den Multimaterial-DIW-Druck erreicht werden. Um dieses Konzept zu demonstrieren, haben wir zunächst ein selbstanpassendes Farbanpassungsdisplay durch 3D-Druck von grün, blau und orange lichtemittierenden EL-Einheiten auf einer PET-Folie hergestellt (Abb. 5a, b und Zusatzfilm 5). Bei Einwirkung bestimmter Lichtumgebungen leuchteten die entsprechenden 3DP-EL-Einheiten auf dem Display sofort auf und gaben Licht mit einer ähnlichen Farbe ab. Unsere selbstadaptive Farbanpassungsstrategie kann mit weichen Robotersystemen zusammenarbeiten, um eine biomimetische Bewegungstarnung zu ermöglichen (Abb. 5c). Wir haben einen ELbot hergestellt, der eine Kombination aus 3D-gedruckten grünen, blauen und orangefarbenen lichtemittierenden EL-Einheiten auf der Breite verkörperte. Wie in Abb. 5d und Zusatzfilm 6 dargestellt, wurden die EL-Geräte am ELbot selektiv aktiviert, als der Roboter zu drei verschiedenen Lebensräumen mit blauem, grünem und orangefarbenem Licht kroch, und sendeten über die Lichterkennung und den Schaltkreis ein zum Hintergrund passendes Licht aus Kontrollsystem. Diese Fähigkeit ermöglicht es, das angeborene Tarnverhalten einiger lebender Arten zu rekapitulieren.
a Schematische Darstellung eines selbstanpassenden EL-Displays mit Farbanpassung. Das Chamäleonbild wurde von Pixabay unter der CC0 Creative Commons-Lizenz adaptiert. b Sofortiger Farbwechsel des EL-integrierten Displays als Reaktion auf die Änderung des Hintergrundlichts. Auf dem Display waren blau, grün und orange lichtemittierende EL-Einheiten aufgedruckt. Es wurde eine 200-V-Wechselstromspannung mit einer Frequenz von 1000 Hz eingestellt. Maßstabsleiste: 1 cm. c Schematische Darstellung der Chamäleon-inspirierten Hintergrundanpassungsstrategie des ELbot. Die Chamäleon-Skizzen wurden von Freepick unter der CC0 Creative Commons-Lizenz übernommen. d Sofortiger Farbwechsel des ELbot als Reaktion auf die Änderung des Hintergrundlichts. Maßstabsleiste: 2 cm.
Zusammenfassend präsentieren wir einen optimierten Ansatz zur Herstellung mechanisch nachgiebiger und flexibler EL-Geräte durch die Entwicklung leistungsstarker 3D-druckbarer EL-Tinten. Aufgrund der guten Grenzflächenrobustheit der 3DP-EL-Geräte zeigten die 3DP-EL-Geräte auch bei mechanischer Verformung eine stabile Elektrolumineszenzleistung. Durch die Integration der 3D-gedruckten EL-Geräte in einen Soft-Roboter wurde eine von Chamäleons inspirierte künstliche Tarnung entworfen und hergestellt, um das Potenzial unserer 3DP-EL-Geräte in automatisierten Hintergrundanpassungsanwendungen zu demonstrieren.
Im Gegensatz zu früheren künstlichen Tarnungen aus Formgedächtnispolymer33 oder auf Reize reagierendem Polymer34, bei denen die Reaktion langsam und die Reversibilität auf äußere Reize gering ist29, ist unser ELbot in der Lage, eine spürbar sofortige Reaktion und reversible Farbumwandlung mit einem mit physiologischen vergleichbaren Zeitrahmen zu erreichen Reaktion durch aktive Steuerung der Wechselspannungsversorgung im Einklang mit der externen Hintergrundfarbe. Diese sofortige Anpassungsfähigkeit ist ideal für Tarnanwendungen9,29. Es sollte darauf hingewiesen werden, dass die obige Demonstration die Fähigkeit unseres ELbot zeigt, auf einen bestimmten monochromatischen Hintergrund zu reagieren. Obwohl dies in dieser Studie nicht demonstriert wurde, kann die EL-Einheit in einer pixelweisen Anordnung gedruckt werden, um eine Reaktion auf eine unbegrenzte Hintergrundfarbe zu ermöglichen, wobei jedes Pixel aus drei Subpixeln (rote, grüne, blaue ELE-Tinten) besteht, um eine vollständige Abdeckung zu erzielen des RGB-Farbraums. Darüber hinaus könnte eine räumliche Farbanpassungsreaktion auch leicht realisiert werden, indem jedes Pixel entsprechend den lokalen Umgebungsinformationen programmiert wird.
Mit Blick auf die Zukunft bietet die hier vorgeschlagene Multimaterial-3D-Druckstrategie Vorteile des schnellen Prototypings und der Anpassbarkeit bei der Herstellung von EL-Geräten. Mit der vorgeschlagenen 3D-Druckstrategie können komplizierte EL-Geräte individuell für bestimmte Anwendungen hergestellt werden, was neue Wege für die nächste Generation von vollständig weiches Licht emittierenden Geräten, intelligenten Displays und Tarnsystemen eröffnet.
Um ein vollständig 3D-gedrucktes Elektrolumineszenzgerät herzustellen, wurden drei verschiedene UV-härtbare Verbundtinten formuliert, insbesondere für die ionenleitende Elastomerschicht (ICE), die elektrolumineszierende Elastomerschicht (ELE) und die isolierende dielektrische Elastomerschicht (IDE). Die ICE-Tinte bestand aus Poly(acrylsäure) (PAA), ergänzt mit ionischen Monomeren (d. h. 3-Dimethyl(methacryloyloxyethyl) ammoniumpropansulfonat, DMAPS) und einer ionischen Flüssigkeit (d. h. 1-Ethyl-3-methylimidazoliumethylsulfat, EMES). In unserer Arbeit wurden drei ICE-Tintenrezepte verwendet, nämlich ICE1, ICE2 und ICE3. Für ICE1 wurden die Gewichtsprozente von PAA, DMAPS und EMES in der Tinte auf 12,4 Gew.-%, 61,7 Gew.-% und 25,9 Gew.-% eingestellt. Für ICE2 betrugen die entsprechenden Gewichtsprozente 6,6 Gew.-%, 65,8 Gew.-% und 27,6 Gew.-%. Für ICE3 betrugen die entsprechenden Gewichtsprozente 4,5 Gew.-%, 67,2 Gew.-% und 28,3 Gew.-%. Diese Tinten wurden zum Vergleich ihrer mechanischen Eigenschaften erstellt, wie in der ergänzenden Abbildung 9 dargestellt, und in der Studie wurde typischerweise ICE1 verwendet. Als nächstes wurden der Vernetzer PEGDA400 (0,8 Gew.-%), der Photoinitiator I2959 (0,5 Gew.-%) und Siliciumdioxid (5, 10 oder 15 Gew.-%) der PAA/DMAPS/EMES-Mischlösung in Methanol unter 3 hinzugefügt -min kräftiges Mischen in einem Planetenmischer (AR-100, Thinky) bei 2000 U/min. Das Lösungsmittel wurde durch Verdampfen entfernt, gefolgt von einer 2-minütigen Entschäumung bei 2200 U/min mit einem Planetenmischer. Die so erhaltene ICE-Tinte wurde vor der Verwendung im Dunkeln gelagert.
Die IDE-Tinte wurde durch 12-stündiges Auflösen von 0,2 g PVDF-HFP in 8 ml TEAc unter magnetischem Rühren hergestellt. Der Vernetzer PEGDA400 (1 Gew.-%), der Photoinitiator TPO (1 Gew.-%) und Silica-Nanopartikel (5 Gew.-%) wurden in die viskose Paste gegeben und im Planetenmischer 1 Minute lang bei 2500 U/min kräftig gemischt. Geben der isolierenden dielektrischen Tinte. Die ELE-Tinte wurde durch Zugabe von ZnS-Leuchtstoffen (40 Gew.-%) zur isolierenden dielektrischen Tinte unter 3-minütigem kräftigem Mischen im Planetenmischer bei 2000 U/min und anschließender Entschäumung bei 2200 U/min für 1 Minute hergestellt. Blaue, grüne und orange lichtemittierende ELE-Tinten wurden unter Verwendung von ZnS-Partikeln hergestellt, die mit verschiedenen Übergangsmetallen dotiert waren. Alle diese frisch zubereiteten Tinten für DIW wurden in einen UV-blockierenden 5-ml-Spritzenzylinder (EFD Nordson) geladen und vor dem weiteren 3D-Druck im Dunkeln gelagert.
Der 3D-Druck der EL-Geräte wurde auf einer 3D-Bio-Architect-Multidüsen-Workstation (Regenovo) durchgeführt. Um einen stabilen 3D-Druck mit kontinuierlichen und gleichmäßigen Filamenten zu erreichen, haben wir zunächst eine Druckbarkeitsstudie durchgeführt, um die Druckparameter (d. h. Druckgeschwindigkeit und Druckdruck) für die ICE-, IDE- und ELE-Tinten zu optimieren. Die optimierten Parameter sind unten zusammengefasst. Die ICE-Tinte wurde durch eine Düse (0,26 mm Durchmesser) mit einer Druckgeschwindigkeit von 12 mm s−1 und einem Druck von 0,3 MPa bei Raumtemperatur extrudiert; Die IDE-Tinte wurde durch eine Düse (0,21 mm Durchmesser) mit einer Druckgeschwindigkeit von 10 mm s−1 und einem Druck von 0,5 MPa extrudiert; Die ELE-Tinte wurde durch eine Düse (0,21 mm Durchmesser) mit einer Druckgeschwindigkeit von 5 mm s−1 und einem Druck von 0,5 MPa extrudiert.
Zur Herstellung flexibler EL-Geräte wurden die 3D-gedruckten Strukturen zunächst mit Solidworks (Dassault Systemes) entworfen und dann in G-Code umgewandelt. Die ICE-, IDE- und ELE-Tinten in drei einzelnen UV-blockierenden Spritzenzylindern (5 ml) wurden in die Arbeitsstation geladen. Zuerst wurde eine ICE-Schicht als Substrat gedruckt, gefolgt vom Drucken von ELE-Mustern mit einer oder mehreren ELE-Tinten, wobei die umgebenden Kanten mit der IDE-Tinte gefüllt wurden (ergänzende Abbildung 23). Anschließend wurde das Gerät mit dem Aufdrucken einer weiteren ICE-Schicht fertiggestellt. Während des 3D-Drucks wurde UV-Strahlung (365 nm Wellenlänge, 400 mW cm−2 und Leistungsintensität von 50 %) in situ angewendet, um gleichzeitig die 3D-gedruckten Strukturen auszuhärten. Nach dem Drucken wurden die gedruckten Geräte 60 s lang unter UV-Strahlung weiter ausgehärtet.
Die pneumatisch betätigten vierbeinigen Roboter wurden nach zuvor beschriebenen Protokollen unter Einsatz der Soft-Lithographie-Strategie9,32 hergestellt. Sie wurden durch Gießen des PDMS-Vorläufers in eine kundenspezifische Form hergestellt, die mit SolidWorks (Dassault Systemes) entworfen wurde. Die Form bestand aus einer Oberform und einer Unterform und wurde mit einem FDM-3D-Drucker (Ultimaker S5) gedruckt. Insbesondere wurde die obere Schicht mit Luftkanälen durch Gießen eines flexiblen Silikonkautschuks (Ecoflex 00-30, Smooth-on, Inc) in die obere Form vorbereitet (ergänzende Abbildung 28), während die untere Schicht durch Gießen eines starren PDMS hergestellt wurde Vorläufer (Sylgard 184, Dow Corning) in die untere Form. Nach dem Entgasen in einem Vakuumtrockner (Sciencetool, DV-9252) wurde der Ecoflex-Vorläufer 1 Stunde lang bei Raumtemperatur teilweise ausgehärtet, und der PDMS-Vorläufer wurde 20 Minuten lang bei 75 °C teilweise ausgehärtet. Um eine robuste Schnittstelle zwischen der Ober- und Unterschicht zu erreichen, wurde die teilweise ausgehärtete Oberschicht an der teilweise ausgehärteten Unterschicht befestigt und die Anordnung eine weitere Stunde lang bei 75 °C weiter ausgehärtet. Anschließend wurden fünf weiche und flexible Silikonkautschukschläuche (1 mm Außendurchmesser) in die vorgesehenen Luftkanäle in der Baugruppe eingeführt und 1 Stunde lang bei 75 °C mit Sylgard 184 PDMS-Vorläufer weiter versiegelt. Um eine unabhängige Kontrolle der vier Füße und des Zentralkörpers der vierbeinigen Softroboter zu erreichen, wurde durch Manipulation mit einer Spritze Luft separat in jedes Rohr gepumpt. Bewegungen wie Zappeln und Kriechen wurden unter abwechselndem Aufblasen und Entleeren der vierbeinigen weichen Roboter ausgeführt (ergänzende Abbildung 30).
Um die kovalente Grenzflächenbindung zwischen dem Silikonelastomer des vierbeinigen Softroboters und den im folgenden Schritt gedruckten EL-Einheiten zu verbessern, wurde die Oberfläche des vierbeinigen Softroboters zunächst mit 3-(Trimethoxysilyl)propylmethacrylat (TMSPMA)-Silan funktionalisiert. Insbesondere wurde der so vorbereitete Roboter nacheinander gründlich mit entionisiertem Wasser und Ethanol gereinigt und anschließend unter einem Stickstoffstrom vollständig getrocknet. Die Oberfläche des Roboters wurde mit Sauerstoffplasma (30 W, 200 mTorr; Harrick Plasma PDC-002, 1 Minute) vor der 2-stündigen Inkubation in der TMSPMA-Silanlösung (4,15 g TMSPMA in 100 ml Ethanol) aktiviert. Nach der Oberflächenbehandlung wurde der Softroboter auf der DIW-Plattform befestigt. Die ICE-, ELE- und IDE-Tinten wurden dann mittels Multimaterial-3D-Druck unter Verwendung der oben genannten Methode auf den Soft-Roboter gedruckt, wie in der ergänzenden Abbildung 29 dargestellt. Sobald der 3D-Druckvorgang abgeschlossen war, wurde der EL-Soft-Roboter UV-Strahlung ausgesetzt Bestrahlung für weitere 600 s zur vollständigen Aushärtung. Die oberen und unteren ICE-Schichten wurden dann mithilfe einer leitfähigen Ag-Paste mit Kupferdrähten (0,8 mm Durchmesser) verbunden. Es wurden zwei vierbeinige Softroboter hergestellt. Der erste vierbeinige Softroboter war mit vier EL-Einheiten ausgestattet, die blaues Licht aussenden können, und der zweite Roboter war mit verschiedenen EL-Einheiten ausgestattet, die entweder blaues, grünes oder orangefarbenes Licht aussenden können. Als Lichtsensorsystem wurde ein handelsüblicher Lichtsensor (AS7341, ams AG, 20 × 20 mm) verwendet, der an den Softrobotern an der in Abb. 4b angegebenen Position platziert wurde.
Die Steuerlogik der EL-integrierten Softroboter ist in Abb. 4b dargestellt. Um eine räumliche Hintergrundanpassung zu implementieren, basierte die Steuerung des ersten ELbot (mit vier blaues Licht emittierenden EL-Einheiten) auf der Erkennung der Lichtintensität des Hintergrunds mithilfe des Lichtsensors. Ein Mikrocontroller (Arduino UNO) wurde verwendet, um das Ein-/Ausschalten des Relais jeder EI-Einheit entsprechend der Lichtintensität zu steuern, was wiederum die Wechselstromversorgung (150–600 V) der entsprechenden EL-Einheit ein-/ausschaltete. Andererseits beruhte die Steuerung des zweiten ELbot (mit verschiedenen lichtemittierenden EL-Einheiten) auf der Erkennung der Lichtwellenlänge, wobei das entsprechende Relais der EL-Einheit entsprechend der gemessenen Wellenlänge unabhängig ein-/ausgeschaltet wurde die Hintergrundumgebung.
Blaues, grünes und oranges Licht emittierende EL-Einheiten wurden unter Verwendung des oben genannten Multimaterial-Druckverfahrens in einer angeordneten Konfiguration auf eine 50-μm-PET-Folie gedruckt, wie in der ergänzenden Abbildung 31 dargestellt. Ähnlich der in den ELbots verwendeten Steuerlogik wurde ein Lichtsensor (AS7341, ams AG, 20 × 20 mm) in der Nähe des Displays platziert, um die Wellenlänge des Hintergrundlichts zu messen, und ein Arduino-Mikrocontroller wurde zur Steuerung des Ein-/Ausschaltens verwendet EL-Einheiten, die je nach Wellenlänge des Hintergrundlichts bestimmte Farben emittieren können.
Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind in der Quelldatendatei enthalten. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.
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JL dankt der Natural Science Foundation der Provinz Guangdong (2022A1515010152 und 2020A1515110288), dem Basic Research Program of Shenzhen (JCYJ20210324105211032 und RCBS20210609103713046) und den MechERE Centers am MIT und SUSTech (Y01346002) für die finanzielle Unterstützung. Diese Arbeit wurde teilweise auch von der Wissenschafts-, Technologie- und Innovationskommission der Stadt Shenzhen (ZDSYS20200811143601004) und dem Additive Manufacturing Innovation Center bei SUSTech unterstützt. Die Autoren möchten außerdem die technische Unterstützung von SUSTech Core Research Facilities, Prof. Hong Wang und Prof. Kai Wang, für ihren großzügigen Zugang zu dielektrischen bzw. Luminanzmesseinrichtungen danken.
Abteilung für Maschinenbau und Energietechnik, Southern University of Science and Technology, Shenzhen, 518055, China
Pei Zhang, Iek Man Lei, Guangda Chen, Jingsen Lin, Xingmei Chen, Jiajun Zhang, Chengcheng Cai, Xiangyu Liang und Ji Liu
Shenzhen Key Laboratory of Biomimetic Robotics and Intelligent Systems, Abteilung für Maschinenbau und Energietechnik, Southern University of Science and Technology, Shenzhen, 518055, China
Ji Liu
Schlüssellabor der Provinz Guangdong für Human-Augmentation und Rehabilitationsrobotik an Universitäten, Southern University of Science and Technology, Shenzhen, 518055, China
Ji Liu
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JL hatte die Ideen. JL und PZ haben die Experimente entworfen. PZ, IML, GC, JSL, XC, JZ, CC, XL und JL führten Experimente durch und analysierten die experimentellen Daten. JL und PZ haben das Manuskript unter Mitwirkung aller Autoren verfasst. JL überwachte die Studie.
Korrespondenz mit Ji Liu.
Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.
Nature Communications dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.
Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.
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Nachdrucke und Genehmigungen
Zhang, P., Lei, IM, Chen, G. et al. Integrierter 3D-Druck von flexiblen Elektrolumineszenzgeräten und Softrobotern. Nat Commun 13, 4775 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32126-1
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Eingegangen: 24. März 2022
Angenommen: 18. Juli 2022
Veröffentlicht: 23. August 2022
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32126-1
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